2005年，李佳颖出演了个人的首部影视剧作品，她与
林佑威、
蓝正龙、杨玉欣共同主演了青春爱情剧《
45℃天空下》；同年，李佳颖还出演了都市剧《极限烫衣板》。
2006年，李佳颖与
明道、
白歆惠、蒋怡合作出演了都市偶像剧《天使情人》；同年，李佳颖还在与
柯淑勤、
汪建民、
孙兴共同主演的都市剧《
米可，GO！》中饰演了坚强开朗的女主角黄少萱，李佳颖也凭借此剧获得了亚洲电视节最佳女演员和第41届台湾电视金钟奖最佳女主角两项提名。
2009年，李佳颖与
汪东城、
王心凌、
辰亦儒共同出演了都市爱情剧《
桃花小妹》；同年，李佳颖又与
李淑桢、
吴朋奉、邱祖睿合作出演了家庭伦理剧《
爱主的心愿》；此外，李佳颖还与田明、萧瑶、游智祥共同出演了剧情电影《
遗落的玻璃珠》。
2010年，李佳颖凭借主演迷你剧《看见天堂》获得了第45届台湾电视
金钟奖电视电影最佳女主角提名；同年，李佳颖还与
杨佑宁、
曾宝仪、
郭书瑶共同出演了家庭偶像喜剧《
倪亚达》。
2011年，李佳颖与
吴克羣、
吴映洁、
凤小岳联袂主演了美食爱情剧《
料理情人梦》，并在剧中饰演了美丽大方的女主角黎安安；之后，李佳颖又与
黄腾浩、
胡安安、
黄湘怡合作主演了都市情感剧《
温柔的慈悲》；同年，李佳颖还出演了现代剧《飘摇的竹林》；以及主演爱情电影《
那一年曾做错的事》。
2012年，李佳颖在与蓝正龙、
周汤豪、
白梓轩联袂主演的爱情喜剧《
粉爱粉爱你》中饰演了有些公主病的女主角夏乐蒂；同年，李佳颖和张书豪搭档主演了浪漫爱情剧《
风筝的祝福》。
2015年，李佳颖与
唐禹哲、
简宏霖、
王思平合作主演了都市爱情偶像剧《
莫非，这就是爱情》，并在剧中饰演了内心保守谨慎却又对爱情充满期待的爱情医生关晓彤。
2016年，李佳颖与
戚薇、吴奇隆、
左航等人共同出演了现代都市言情剧《
繁星四月》，而她在剧中则首次挑战反派角色，饰演贪慕虚荣的心机女闵一蓉。
电视剧《粉爱粉爱你》让女主角李佳颖人气大涨，顶着白嫩Q弹的娃娃脸，李佳颖俨然成为了新一代的童颜教主，剧中她所饰演的千金大小姐角色让人又爱又恨，演技和努力更是得到了大家的肯定（新浪网评）。