1920年学成回国，在南开大学、厦门大学任教授。1931年10月到
国立武汉大学生物系任教授。第二年即着手调查采集武昌植物，并于1933年建立武大植物标本室(即后来的植物标本馆)。以后又组织人员到咸宁、武陵源、武夷山、峨嵋山等地采集标本，并与哈佛大学、爱丁堡植物园等外国科研机构交换植物种子和标本。1933年8月20日，
中国植物学会在重庆北碚中国西部科学院召开成立大会，钟是19位发起创办者之一，被会议推选为学会评议员和新创办的《中国植物学杂志》编辑员，其后担任该会武汉分会主席。
抗日战争胜利，1946年武大从四川乐山复员武昌珞珈山。为绿化校园，在钟心煊、孙祥钟、叶雅各等教授的指导下，学校从峨嵋山、黄山、庐山、神农架等地及英、美、日等国引进大量种苗，其中驰名中外的水杉就是他们最早从湖北利川引进武大并繁育种苗扩散到国内外的。1951年参与主持制订《武汉大学调查湖北省植物计划书》，倡议在武汉建立植物园，并组织人员分赴湖北各地调查3个月，采集蜡叶标本及种子、苗木3 300份。1956年武汉植物园建成，经过40年的发展，该园拥有植物?4 000?种，成为中国亚热带植物种质资源保存地和科研基地。
钟在武大执教30年，治学严谨，注重启发式教育。先后讲授孢子植物学、普通植物学、植物学、生物学、生物学技术、
植物生态学、高等植物分类学等课程。