1902年留学日本，在日本加入中国同盟会，系太仓人入会加盟之第一人。1906年回国后，在上海《民国时报》、北京《民国新闻》、《七襄月刊》等处从事新闻编辑。1909年组织参加南社，研究文学，鼓吹革命，从事推翻满清帝制、振兴
中华民族精神。辛亥革命时，受上海个民总部委派回乡，协助光复太仓工作。1912年民国成立，孙中山任临时大总统，俞锷曾任临时政府秘书。1913年9月二次革命失败后，奉孙中山命，与雷铁崖等同去印尼爪哇，以执教华侨中学为掩护，继续办报宣传革命。1918年回国后，历任
福建省图书馆馆长、教育局长、暨南大学南京分校文史系教授等职。1927年，蒋介石叛变革命，他拒绝蒋的一再聘任，归隐家园，遂不复出。在家联络进步青年，筹组青年俱乐部，出版《蠡言月刊》宣传时政，介绍新文艺作品，引导青年奋发上进。遗著《翩鸿传奇》、《考古学通论》等，都在兵灾中散失，现有其子成辉辑成《娄东俞剑华诗词选》。传略参见《太仓县志》，《城厢县志》，《太仓地方小掌故》和《太仓文史资料辑存》第三辑、第七辑、第八辑著作：《考古学通论》译著，
上海商务印书馆1931年版，
中国国家图书馆存。《中国民族史》，国民出版社1944年版，馆存未见，书斋待考。《南社俞剑华先生诗文集》，台湾出版，馆存未见，书斋待考。《蜚景词选》，民国年间抄本，中国国家图书馆存。《娄东俞剑华诗词选》，馆存未见，书斋待考。?